第七届青年地学论坛

CaCO₃作为矿质气溶胶中的重要化学组分之一，与痕量气体NO₂的非均相反应不仅是HONO的重要来源之一，同时也会促进硝酸盐的生成，进而提高颗粒物的吸湿性。然而，目前关于NO₂与CaCO₃非均相反应的摄取系数还存在很大的不确定性，同时关于非均相反应与吸湿性之间的相互作用还未明确。本研究使用自主搭建的固定床反应装置开展了NO₂与CaCO₃在不同RH下（0-80%）的非均相反应，使用离线方法定量分析了反应前后硝酸盐以及含水量随反应时间（3-24 h）的变化。当RH<1%时，10 ppmv NO₂与CaCO₃反应12 h和24 h后硝酸盐生成量分别为(0.11±0.03)%和(0.03±0.01)%，该反应极其微弱，估算得到反应前3 h的NO₂摄取系数小于2×10^-8；反应24 h对CaCO₃吸湿性几乎无影响。当RH提高时（20%-80%），硝酸盐的生成量最高可达约6.5%，生成的硝酸盐通过摄取水分使颗粒物表面形成液膜进而促进反应持续发生，NO₂的平均摄取系数为(1.21±0.45)×10^-7；此外，10 ppmv NO₂与CaCO₃反应24 h后，老化后的CaCO₃在90% RH下吸附水的质量与初始未反应CaCO₃的质量比可达45%左右，这表明20%-80% RH下NO₂与CaCO₃非均相反应能够显著提高CaCO₃的吸湿性。综上可知，NO₂的非均相反应能够显著改变CaCO₃颗粒物的化学组分及吸湿特性，该研究有助于我们更好地认识CaCO₃颗粒物在大气传输过程中的演变过程及环境效应。

NO2, CaCO3, 非均相反应, 吸湿性