表层土壤界面光化学反应生成HONO和NOx
编号:1388
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更新:2021-06-17 23:23:41
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特邀报告
摘要
在对流层大气中HONO有着重要意义,HONO光解是OH自由基的重要直接来源。外场观测和模型计算结果显示白天存在显著而未知的HONO来源。研究证实距离地表越近HONO浓度越大,暗示在地表或土壤界面存在重要的HONO来源。已有研究表明土壤中的亚硝酸盐可转化为气相HONO3。然而,光照条件下土壤界面光化学反应释放HONO、NO2和NO的过程还未被考察。
本实验利用圆柱形反应装置研究了模拟太阳光照条件下表层土壤界面光化学反应释放HONO和NOx(NO2+NO)的过程。考察了矿质氮(NH4+、NO2-和NO3-)和NH2OH对土壤界面光化学反应生成HONO和NOx的贡献,系统研究了光照强度、相对湿度、温度和土壤pH对HONO和NOx释放通量的影响。研究发现,模拟太阳光促进了土壤界面释放HONO和NOx的过程。土壤中的NO2-和NO3-贡献了31%-37%的HONO释放通量以及12%-23%的NO释放通量。NH4+和NH2OH对表层土壤界面光化学反应释放HONO和NOx的贡献较小。土壤界面HONO和NOx的释放通量线性依赖于光照强度。当相对湿度为55%时,HONO和NOx释放通量达到最大值。HONO和NO的释放通量正线性依赖于温度,NO2的释放通量随温度增加而线性减少。当土壤pH为8时,HONO和NO2释放通量达到最大值,酸性(pH=2)条件有利于NO的释放。根据研究结果,估算了土壤表层含氮物种光化学反应释放HONO的源强为169 pptv·h-1,表明该过程是近地表大气中HONO的重要来源。
关键字
HONO;NO2;NO;土壤;光化学;含氮物种
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