第七届青年地学论坛

大气汞通常被分为三种形态：气态元素态汞(GEM)、气态氧化态汞(GOM)和颗粒态结合汞(PBM)。GEM是全球大气中最丰富的汞形态(约占90%)，由于其较长的大气寿命(0.5-1年)和稳定的化学性质，GEM可以在全球大气中充分混合。而GOM和PBM比GEM更易溶于水，大气寿命更短(数天至数周)，因此它们是通过干湿沉降的方式沉积至生态系统中的主要汞形态。海洋边界层(MBL)是指受到海洋表面影响的大气范围，其高度在中高纬度(数十至数百米)和低纬度(高达两千米)之间有显著差异。由于MBL和陆地边界层(PBL)的气象条件和化学组分都存在显著差异(如湿度、海盐气溶胶、氧化机制等)，因此MBL的大气汞循环具有其独特性。
MBL是大气汞在地球上的重要传输和反应区域。然而，大气汞在MBL中的转化机制目前尚不清楚。本研究于两次巡航期间(中国第33次南极科学考察，中国第7次北极科学考察)在“雪龙号”科考船甲板上对中国近海的总悬浮颗粒物进行采集。随后，在实验室内分析了样品中的汞(PBM)浓度、汞同位素比值和八种重金属元素(镉, 钴, 铬, 铜, 锰, 镍, 铅, 锌)的含量，并对所有样品对应的采样时段进行气团后向轨迹反演。结果表明：(1) 大陆人为直接排放PBM对本研究中采集的PBM的贡献有限；(2) Br自由基氧化Hg⁰生成Hg²⁺，随后Hg²⁺被吸附到颗粒表面的过程可能对本研究采集的PBM中显著偏负的δ²⁰²Hg具有贡献；(3) 样品PBM中Δ¹⁹⁹Hg/Δ²⁰¹Hg的比值约为1.0，表明PBM经历了有机化合物参与的光还原过程，并且光还原过程对PBM的奇质量数非质量相关分馏程度的影响比Br自由基氧化Hg⁰过程对其的影响更为显著。该研究为理解海洋边界层中影响大气汞形态分布的光化学过程提供了新的见解。

颗粒态结合汞,汞同位素,氧化,光还原,海洋边界层