第七届青年地学论坛

可溶性黑碳（DBC）是黑碳连续体中可溶于水的组分，也是天然溶解性有机质的重要来源，广泛分布于水环境中。现在接受度较高的一个可溶性黑碳结构模型是，一种多含氧官能团取代的稠环芳香结构，这些芳香结构尺寸小，一般不到7个芳环，并含有大量羧基、羟基等取代基团和芳香醛/酮结构，这些基团和共轭结构往往有利于光吸收和光化学反应的发生。因此，DBC具有一定的光化学活性，与腐殖酸等溶解性有机质类似，DBC在光照下可产生O₂^·-、¹O₂和三线激发态等活性物种，可影响污染物在环境中的光化学过程。而DBC的结构在芳香性等方面与以往研究较多的腐殖质类溶解性有机质（DHS）存在较大差异。因此DBC的光活性与DHS并不相同，从结构上推测，DBC甚至可能具有更强的光化学活性。
本研究讨论了模拟太阳光下，多种DBC对As(III)在水溶液中光氧化过程的潜在影响和作用机制，并与几种DHS作对比。研究结果显示，DBC显著促进了As(III)的光氧化过程，且相比较于DHS，DBC对该反应的促进作用更强，其促进效率最多可达DHS的2.3倍。淬灭剂实验表明，单线态氧、三线激发态等活性物种参与了As(III)的光氧化反应，其中三线激发态的贡献率超过50%，这表明As(III)与三线激发态的反应是其光氧化的主要路径之一。DBC的高介导效率来源于其更强的光化学活性。DBC的¹O₂量子产率是腐殖质类DOM的2-9倍，而其三线激发态的稳态浓度是腐殖质类DOM的1.1-6.9倍。DBC的光化学活性与其结构特性息息相关。相比于DHS，DBC的芳香度更高而分子量更小，并含有丰富的含氧官能团和芳香醛/酮结构，这些结构往往有利于三线激发态的生成，并具有更高的三线态能量。本研究进一步表明了三线激发态在环境光化学过程中的重要作用。由于本身较强的光化学活性和高三线激发态量子产率，环境中的DBC可在污染物的环境光化学过程中发挥重要作用。

可溶性黑碳；As(III)光氧化；三线激发态；环境光化学过程