第七届青年地学论坛

多环芳香族化合物(PACs)因其可以长距离迁移并且广泛存在于环境中会对生态系统和人体健康产生影响而备受关注(Tian et al., 2011; Wang et al., 2011; Wilcke et al., 2014)。近年来，越来越多的研究关注含氧多环芳烃(PAHs)和硝基多环芳烃(NPAHs)，因为其毒性往往高于母体多环芳烃(Tian et al., 2017; Wilcke et al., 2014)。干湿沉降是这些污染物从大气进入各种生态系统的重要途径。但是现有文献大多数是研究PACs的总体沉降特征(Feng et al., 2017; Moon et al., 2006; Ollivon et al., 2002; Tian et al., 2017)，对多环芳烃(PAHs)的干、湿沉降特征研究较少，并且大多数文献主要关注PAHs，对其衍生物研究较少(Jiang et al., 2018; Wang et al., 2016)。到目前为止，还未见到关于OPAHs和NPAHs的干、湿沉降特征的报道。本研究采集了重庆市主城区每个月的大气沉降样品，分析母体多环芳烃(PAHs)、含氧多环芳烃(OPAHs)和硝基多环芳烃(NPAHs)的干、湿沉降特征，采样时间为2019年1月至2019年12月。湿沉降样品中Ʃ₁₇PAHs、Ʃ₉OPAHs和Ʃ₉NPAHs的年平均浓度为分别为457 ± 375, 1311 ± 1416和8.25 ± 10.2 ng/L。由于受到降雨和颗粒物沉降的影响，PACs的浓度在不同月份之间变化很大。在湿沉降样品中，大多数PAHs物质分布在颗粒相中，而OPAHs 和NPAHs则主要分布在溶解相中，这可能是因为后者的辛醇-水分配系数较低。在干沉降样品中，Ʃ₁₇PAHs、Ʃ₉OPAHs和Ʃ₉NPAHs的沉降通量分别是2105 ± 1259, 2109 ± 2222和32.3 ± 75.1 ng/m²/d，高于其在湿沉降中的沉降通量(822 ± 368, 2006 ± 853和17.3 ± 18.0 ng/m²/d)，说明PACs 主要是通过干沉降的方式从大气中去除。在干、湿沉降样品中，1,8-NA的沉降通量是所有目标化合物中最高的，其次为PHE、NAPH和FLUO。在降雨量较高的月份，相对分子质量较高的O/NPAHs湿沉降通量对总沉降通量的贡献率高于PAHs。结果表明，影响湿沉降通量的因素主要包括降雨量、颗粒物沉降和化合物性质，而干沉降通量则受其他因素影响，如气固相分配、颗粒物粒径分布以及化合物的物理化学性质。通过主成分分析和诊断比值法对重庆市主城区的PACs的源解析发现，湿沉降中的PACs主要来自燃烧(48.5%)、与交通有关的二次形成(32.8%)、石油源(10.7%)以及二次形成(7.94%)；而煤炭燃烧(28.3%)、交通排放(26.8%)、石油源(33.2%)和二次形成(11.7%)则是干沉降中的PACs的主要来源。本研究对评估PACs的潜在生态影响具有重要意义，同时为重庆市制定相关污染物的排放控制标准提供了科学依据。
 

多环芳烃衍生物；干湿沉降；沉降通量；来源