两极冰芯硝酸记录约束冰期-间冰期大气氮氧化物变化
编号:750
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更新:2021-06-15 13:53:22 浏览:738次
口头报告
摘要
极地冰雪中的硝酸盐主要来源于中低纬地区排放的氮氧化物NOx氧化形成硝酸后经由长距离传输至极区的沉降保存,因此冰芯中的硝酸及其同位素记录被认为可以反映大气中NOx丰度以及来源在历史时期的相对变化[Wolff, 1995; Hasting et al., 2009]。由于NOx在大气化学中的核心地位,探究大气NOx丰度在不同气候时期的变化对理解大气氮循环和氧化环境有重要意义。然而在极区沉降的硝酸在冰雪上层透光区会发生沉积后过程,影响了最终保存下来的硝酸浓度及同位素组成,使得不能直接建立冰芯硝酸与大气NOx的联系[Frey et al., 2009]。
本研究利用已有的大气-雪层硝酸光化学模型(TRANSITS)[Erbland et al., 2015]的基础上开发出反向计算模型,可直接对雪坑及冰芯的硝酸及其同位素记录进行校正并恢复初始沉降的硝酸信号。在对格陵兰岛Summit雪坑硝酸盐记录的反演并与该地区大气硝酸记录的对比表明,该模式能较好恢复大气中的硝酸同位素的年际变化,从而验证了模型的合理性。我们进一步利用南北两极两根冰芯记录(格陵兰岛GISP2冰芯和南极WAIS Divide冰芯)恢复了末次冰期以来南北两极的硝酸的沉降通量。我们的计算结果显示在南北两极间冰期的硝酸沉降通量均比冰期高~1倍,且冰期-间冰期硝酸氮同位素差异相较于冰芯原始数据范围明显缩小。该结果与已有的模式结果较为一致[Murray et al., 2014],显示在不同气候态下NOx的排放通量和排放源均可能发生了较大变化。下一步工作包括利用光化学实验对模型关键参数的制约以及对冰芯硝酸三氧同位素的校正,为进一步利用冰芯硝酸记录反演大气氧化性变化奠定基础。
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