第七届青年地学论坛

长寿命的臭氧层消耗物质（ODSs），如氟氯碳化物（CFCs）和氟氯烃（HCFCs）等能够进入平流层光解释放活性氯原子和溴原子，耗损平流层臭氧，其被认为是耗损臭氧层的主要贡献者。随着《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书》（以下简称《议定书》）对长寿命ODSs的生产和消费进行管控，平流层中的活性氯原子和溴原子负荷逐渐下降，全球臭氧层开始逐渐恢复（WMO，2018；Soloman et al., 2016）。而与此同时，短寿命卤代物质(Very short-lived halogenated substances，VSLS) 对耗损臭氧层的贡献逐渐增大。这类物质由于具有较短的大气寿命（定义为小于0.5年），在过去被认为对全球平流层臭氧影响较小，但近十几年来的观测研究和模型研究均表明短寿命卤代物质对平流层臭氧耗损不可忽视，能够抵消部分《议定书》的贡献，在未来可能和长寿命卤代烃如CFCs和HCFCs在臭氧层问题中同等重要（WMO，2018；Chipperfield et al,. 2020）。
二氯甲烷是含氯短寿命卤代物质中最主要的物质，占全部VSLS对平流层活性氯贡献的70%（Hossaini et al. 2017）。人为源是二氯甲烷排放的主要来源。全球二氯甲烷的背景大气浓度从2000年以来快速增长，数值接近翻了一倍（WMO， 2018）。二氯甲烷的全球排放量也快速增长，并且全球排放量的增长被认为主要来自于亚洲的工业源排放（Claxton et al. 2020）。增长的二氯甲烷可能对南极臭氧空洞的恢复带来5-30年的延迟（Hossaini et al. 2017）。目前仅有一篇有关中国二氯甲烷排放的自下而上研究（Feng et al., 2018）,尚缺乏基于大气观测数据的自上而下反演的排放结果。
本研究基于中国气象局9个观测站点得到的二氯甲烷观测结果，利用Numerical Atmospheric-dispersion Modelling Environment（NAME）模式输出的印痕数据作为观测浓度对各个位置排放量的敏感度，通过贝叶斯推断和马尔可夫-蒙特卡洛的迭代方法对中国东部(包括安徽，北京，江苏，辽宁，上海，天津和浙江)二氯甲烷于2011-2019年的排放量进行反演估算。结果发现，中国东部的二氯甲烷排放量从2011年的133 (115-151) Gg/年增长到2019年的305 (271-341) Gg/年，年均增长率为11 (8.5-13.5) %。2012-2013年出现排放量的快速增长，增长了88 (36-139) %。中国东部二氯甲烷排放量占全球总排放的20-30%。最主要的排放省份包括浙江、江苏、山东和河北。尽管二氯甲烷存在大量直接使用消费，反演结果中密集排放区域与我国甲烷氯化物生产企业的位置高度吻合；或许生产和使用区域基本重合，生产企业排放量可能值得关注。近年来有关氯仿（Fang et al., 2019）和四氯化碳（Park et al.,2021）的排放研究同样发现这些物质在中国东部的排放在2012年以后有显著增加，与本研究呈一致趋势。本研究表明中国东部二氯甲烷排放具有显著的人为源排放特点，并且和甲烷氯化物行业密切相关。

二氯甲烷；排放；数值反演；甲烷氯化物