第七届青年地学论坛

三氟乙酸（TFA）作为新型制冷剂氟氯昂替代物的降解产物。外场检测结合理论模拟研究已表明TFA可促进污染城市大气中硫酸（SA）-二甲胺（DMA）的成核过程（陆轶群等，2020）。TFA可在不同的大气环境中广泛存在，且不同的大气条件（成核前体物浓度、相对湿度和温度）可影响大气中的气溶胶成核过程，但不同的大气条件如何影响TFA在SA-DMA成核机制中的作用尚不清楚。因此，本文使用量子化学计算方法（RI-CC2/aug-cc-pVTZ//M06-2X/6-311++G(3df,3pd)）结合大气团簇动力学模型（Atmospheric Cluster Dynamics Code，ACDC），系统研究了成核前体物的浓度、相对湿度和温度对TFA在SA-DMA成核机制中作用的影响规律。团簇的碰撞频率与蒸发频率的比值越大表明该团簇的增长趋势越大。研究发现含TFA的团簇的增长趋势可随着温度的降低而增加（表1）。在相对较低温度（260 K）、较低SA浓度（1.0×10⁶ molecules cm^-3）、较高TFA浓度（1.0×10⁸molecules cm^-3）和较高DMA浓度（1.0×10⁹ molecules cm^-3）条件下（如冬季、较高的大气边界层和远离含硫污染物工业来源的大城市），TFA对粒子形成速率的促进作用及TFA参与的成核路径对总成核路径的贡献可分别高达227倍和95%。该研究丰富了前期关于TFA可参与污染城市地区成核过程的研究结果，可为理解TFA在不同大气环境成核机制中的作用提供新视角，为揭示在不同大气条件下氟氯昂替代物的降解反应对大气环境的潜在影响提供理论线索。

大气气溶胶,三氟乙酸,成核剂制,新粒子形成